重金屬廣泛存在于水生生態系統的不同組分中，不同水體中各種重金屬的含量不盡相同，它們通過物理、化學和生物等作用最終沉積在水庫等水體沉積物中［1－2］．在適宜的地球化學、水力等條件下，沉積物中的重金屬可以通過泥水交界面重新進入水體［1，3］，形成二次污染，影響供水安全與管理．因此，沉積物重金屬含量是水環境質量的一個重要評價指標［4－5］．

沉積物重金屬的來源復雜，不僅來源于巖石的風化、侵蝕和淋溶等自然過程，礦產開采、工業排放、交通運輸、生活污水和廢棄物排放等人類活動產生的重金屬也可通過地表徑流和大氣沉降(干、濕沉降)等途徑進入水體［5－7］，從而導致沉積物中的某種或幾種重金屬含量增加，改變沉積物中重金屬的分布格局［1，3，5］．隨著工業化和城市化進程的加快，機動車尾氣排放的增加，礦山和工業廢水的排放加劇，往往導致重金屬污染［8］．然而，不同地區產業結構、生產方式以及人類活動強度的差異較大，因此在不同水體中沉積物重金屬污染的種類、水平和來源具有一定的差異性，從而導致重金屬的地區性差異較大［2，4－7］．國內外不少學者利用PCA分析判斷沉積物各種重金屬污染物的可能途徑［9－10］，該方法通過對原變量進行線性變換后，由產生的少數幾個新變量最大限度地反映原來眾多變量的變化關系和相互作用關系，并揭示蘊含的內在信息［10］．另外，通過柱狀沉積物中重金屬的含量分析和污染評價，反映人類活動對沉積物及其流域內重金屬污染的影響及變化進程［9，11－12］．

改革開放以來，惠州市城市化、工業化進程加快，農林業生產全面發展．大量未經處理的工業廢水、農林業和生活污水的直接排放，以及交通運輸和礦產開采等人類活動，導致東江惠州段重金屬(Cu、Zn、Cr、Hg和Pb)污染狀況加劇［7］．與此同時，廣東省大多數水庫沉積物也面臨著重金屬污染加重［13］等水質惡化現象，給水庫供水安全帶來極大挑戰．在國內，沉積物重金屬的研究主要集中于近海、河口、潮間帶、潮灘、陸架區、海洋、湖泊等自然水體［14］，而對水庫這類半人工水體的研究相對較少．本文研究了惠州市3座具有代表性的供水水庫柱狀沉積物中6種重金屬(Cr、Cu、Zn、Cd、Pb和Hg)的垂直分布特征，應用地積累指數法和潛在生態風險進行污染評價，了解人類活動對惠州市供水水庫重金屬污染的影響、現狀和歷史污染水平，并運用PCA分析探討各水庫沉積物中重金屬的可能途徑，以期為水庫生態系統保護、重金屬污染防治和供水安全提供指導和依據．

1研究地區與研究方法

1.1研究區概況

惠州市(22°24'—23°57'N，113°51'—115°28'E)位于廣東省東南部，珠江三角洲東端，南海大亞灣北部．地處亞熱帶，北回歸線橫貫全市，屬南亞熱帶海洋性季風氣候，陽光充足，雨量充沛，年均降水量為1700～2000mm，主要集中在4—9月．惠州市北部以山地居多，東部和南部為丘陵臺地，東江沿岸和南部沿海有極小面積的平原．全境有大小河流20多條，較大的河流有東江和東江的支流西枝江、增江(又稱為龍門河)．有湖泊和大小水庫約130個，較大的有西湖、白盆珠水庫、天堂山水庫、顯崗水庫、花樹下水庫、角洞水庫、水東陂水庫等．惠州市工業(主要有電子制造業、石油化工業)、農林業(主要包括糧食、肉類、蔬菜、水果、桉樹等經濟作物)發達，礦產資源豐富，是粵東的交通樞紐之一，公路、鐵路、水運、空運等交通網絡完善．白盆珠水庫位于惠州市惠東縣境內，西枝江上游，蓮花山西北麓，原稱西枝江水利樞紐，是以防洪、供水為主，兼顧灌溉、發電效能的大型水庫．西枝江是廣東珠江水系東江第二支流主流，全長176km，流域面積4120km2．其中，白盆珠水庫控制流域面積856km2，整個庫區有石澗、黃瑤、三坑、橫坑、馬山、寶口、高潭等近10條支流流入水庫．白盆珠水庫總庫容12.2×108m3，其中死庫容1.9×108m3，有效庫容3.85×108m3，調洪庫容6.45×108m3．在年平均降雨量1900mm條件下，它與新豐江水庫、楓樹壩水庫聯合調洪，對減輕東江上游的洪澇災害有較大作用．沙田水庫位于惠陽縣城東北10.5km，1969年建成，集水面積26.8km2，總庫容約2.17×107m3，庫區多年平均降雨量1767.4mm，降水集中在夏秋兩季．觀洞水庫位于惠陽縣城西北39km，是惠陽縣最大的水庫，1958年竣工，集水面積41.6km2，正常蓄水量為3.12×107m3．

1.2樣品采集與測定方法

于2008年5月13—15日，在惠州市具有代表性的白盆珠水庫、沙田水庫和觀洞水庫(水庫參數見表1)大壩前湖泊區用奧地利產Uwitec柱狀采泥器(PVC管長60cm，直徑6cm)垂直采集未受擾動的柱狀沉積物，以4cm為單位進行切割后，用聚乙烯封口袋密封帶回實驗室處理，各水庫所采集的沉積物泥柱的長度和樣本數見表1．其中0～4cm為表層沉積物，距底部4cm為底層沉積物，兩者之間是中層沉積物．沉積物樣品除去植物根系、底棲生物及石塊等雜質后經自然風干，用瑪瑙研缽研磨過100目尼龍篩后保存備用［15］．稱取50mg沉積物樣品放置Teflon管中，加1mLHNO3和0.8mLHF后密封于鋼罐中高溫(180～190℃)消解30h，冷卻取出;取出后將Teflon管置于電熱板上140℃蒸干，再加入少量HNO3(＜1mL)繼續蒸干;蒸干后加2mLHNO3和3mL去離子水，密封于鋼罐中140℃下加熱5h，冷卻取出定容至100mL;搖勻后取10mL加0.2mL內標物Rh后，利用ICP-MS(型號ELANDRC-e)測定重金屬Cu、Cr、Pb、Zn、Cd含量，并隨機選取樣品做平行，其中微量元素的重復性測試相對標準偏差＜5%;取0.2g樣品經王水水浴(95℃)消解后用F732-S測汞儀測定重金屬Hg含量，同時測量水系沉積物標準物質GBW-07305(GSD-5)，以保證數據的準確性．沉積物有機質的測定采用燒失法，以燒失量(LOI)代替有機質含量［16］．

1.3地積累指數評價

采用Müller［17］于1969年提出的地累積指數法，評價沉積物中重金屬污染程度，該方法被廣泛運用于水生生態系統沉積物重金屬的污染評價［18－20］．

1.4潛在生態風險評價