第三極地區(qū)雪冰中碳質(zhì)組分研究進(jìn)展

　　摘要：碳質(zhì)氣溶膠(黑碳和有機(jī)碳)對(duì)全球氣候變化及加速冰川消融具有重要影響，已引起廣泛關(guān)注并開展了許多相關(guān)研究。基于目前的研究進(jìn)展，綜述了第三極地區(qū)雪冰中碳質(zhì)組分的空間分布特征，發(fā)現(xiàn)老雪和粒雪冰中黑碳與有機(jī)碳含量顯著高于雪坑以及新雪，更新了我們對(duì)于同一條冰川不同區(qū)域雪冰中碳質(zhì)組分的認(rèn)識(shí)。雪坑中黑碳的同位素組成揭示，青藏高原東北部雪冰中黑碳主要來自化石燃料貢獻(xiàn)，而高原中部主要來源于生物質(zhì)燃燒，喜馬拉雅山脈南坡雪冰中黑碳的化石燃料貢獻(xiàn)與生物質(zhì)燃燒的貢獻(xiàn)相當(dāng)。雪冰中碳質(zhì)組分導(dǎo)致的輻射強(qiáng)迫可達(dá)上百W•m-2，由此使得冰川消融增加、積雪持續(xù)期縮短。下一步將繼續(xù)加深對(duì)雪冰碳質(zhì)組分的來源及其對(duì)反照率影響的機(jī)理研究，為進(jìn)一步預(yù)測氣候變暖背景下碳質(zhì)組分對(duì)冰川消融的貢獻(xiàn)提供科學(xué)基礎(chǔ)。

　　本文源自自然雜志,2020,42(05):393-400.《自然》雜志，于1978年經(jīng)國家新聞出版總署批準(zhǔn)正式創(chuàng)刊，CN:31-1418/N，本刊在國內(nèi)外有廣泛的覆蓋面，題材新穎，信息量大、時(shí)效性強(qiáng)的特點(diǎn)，其中主要欄目有：科學(xué)人文、自然筆談、科學(xué)人物等。

　　碳質(zhì)氣溶膠(或稱含碳?xì)馊苣z、碳?xì)馊苣z)是大氣氣溶膠的重要組成部分，其對(duì)全球氣候變化、大氣能見度、空氣質(zhì)量、人類健康等能夠產(chǎn)生重要影響[1,2]。碳質(zhì)氣溶膠按化學(xué)組成區(qū)分主要包括黑碳(blackcarbon,BC)和有機(jī)碳，它們主要來源于生物質(zhì)以及化石燃料的燃燒。由于碳質(zhì)氣溶膠具有光吸收以及散射等特性，對(duì)地球的氣候與環(huán)境具有重要影響[3,4,5,6,7,8]，并引起科學(xué)界以及各國政府的廣泛關(guān)注(IPCC,2013)。特別是當(dāng)碳質(zhì)氣溶膠沉降到冰川表面而成為吸光性雜質(zhì)后，能夠顯著降低雪冰反照率，增加雪冰吸收太陽輻射，進(jìn)而導(dǎo)致雪冰消融增強(qiáng)[9,10,11,12,13]。長期的雪冰消融可引起水資源的季節(jié)分配和水文過程等改變，深刻影響經(jīng)濟(jì)社會(huì)和人口的可持續(xù)發(fā)展[14]。

　　碳質(zhì)氣溶膠可通過干濕沉降過程沉積于冰川表面。黑碳是雪冰中碳質(zhì)組分的重要組成部分，可強(qiáng)烈吸收可見光，其質(zhì)量吸收截面(或質(zhì)量吸收效率，MAC)值為5m–2·g–1(550nm)，具有耐高溫(4000K)、可聚合為穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的團(tuán)，以及不溶于水和大部分的有機(jī)溶劑等特性[9]。現(xiàn)今全球黑碳排放量約為7500Gg·a–1，絕大部分源于人類的生產(chǎn)生活排放(如交通工具排放、工業(yè)用煤等)，其次為生物質(zhì)燃燒(森林大火、秸稈焚燒等)。東亞和南亞黑碳排放量可達(dá)2000Gg·a–1，成為全球大氣黑碳研究的熱點(diǎn)區(qū)域之一[6,9,15]。雪冰中有機(jī)碳因測試方法的不同，分為可溶有機(jī)碳(利用總有機(jī)碳分析儀分析)和不溶性有機(jī)碳(WISOC，也稱為顆粒態(tài)有機(jī)碳，POC，基于濾膜利用熱光法分析)。雪冰中有機(jī)碳主要源于腐殖質(zhì)類物質(zhì)、燃燒產(chǎn)物中的柏油物質(zhì)、生物質(zhì)氣溶膠等，具有較弱的吸光性[16]。與黑碳相比，吸光性有機(jī)碳能夠強(qiáng)烈吸收近紫外太陽輻射，進(jìn)而引起輻射強(qiáng)迫的改變，增加碳質(zhì)組分的光吸收效率[17]。

　　碳同位素分析技術(shù)(包括放射性碳同位素?14C和穩(wěn)定碳同位素δ13C)在碳質(zhì)組分源解析研究中具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)[18]，全球已有大量研究利用碳同位素技術(shù)對(duì)碳質(zhì)氣溶膠進(jìn)行源解析，且主要集中在歐洲和南亞等區(qū)域[19]。但目前，我國利用碳同位素對(duì)雪冰中黑碳進(jìn)行來源解析的研究還相對(duì)較少，僅見于利用雪坑中?14C和δ13C區(qū)分化石燃料和生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)的比例[20]。

　　以青藏高原為核心的第三極地區(qū)是中低緯度最大的冰川分布區(qū)。目前冰川普遍退縮的事實(shí)與機(jī)理引發(fā)了廣泛探討[14,21]，其中南亞和中亞地區(qū)化石燃料以及生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的大量碳質(zhì)氣溶膠，對(duì)該地區(qū)冰凍圈環(huán)境產(chǎn)生重要影響，碳質(zhì)組分對(duì)冰川退縮的貢獻(xiàn)備受關(guān)注[11,15,22]。

　　1、雪冰中碳質(zhì)組分特征

　　20世紀(jì)80年代，雪冰中黑碳研究始于北極和南極地區(qū)。全球范圍來看，不同地區(qū)雪冰中黑碳濃度差異顯著，靠近北極點(diǎn)及亞北極地區(qū)黑碳濃度約為數(shù)個(gè)至十幾個(gè)ng·g–1[23,24]。由于受到人類活動(dòng)的深刻影響，中緯度不同地區(qū)雪冰中黑碳濃度差異也較大，北美大部分地區(qū)降雪中黑碳濃度為十個(gè)至十幾個(gè)ng·g–1，但不同季節(jié)(如春季粉塵輸入較大時(shí))或新降雪中黑碳濃度可高出一個(gè)數(shù)量級(jí)[25]。中國北方積雪中黑碳濃度差異巨大，東北部靠近西伯利亞南緣地區(qū)黑碳濃度僅為50～150ng·g–1，而在東北重工業(yè)區(qū)黑碳濃度為1000～2000ng·g–1，內(nèi)蒙草原一帶則為100～600ng·g–1[15]。

　　第三極地區(qū)雪冰中黑碳研究雖然起步較晚，但一批學(xué)者業(yè)已取得一系列成果。實(shí)測研究發(fā)現(xiàn)，冰川雪冰中黑碳的平均濃度約為50ng·g–1，較南北極地區(qū)偏高，最高濃度出現(xiàn)在天山地區(qū)(消融期可達(dá)3000ng·g–1)，而喜馬拉雅山地區(qū)最低(約為16ng·g–1)[26]。不同冰川表面(如新雪區(qū)、老雪區(qū)、粒雪冰區(qū)，圖1)黑碳分布特征研究發(fā)現(xiàn)，隨著雪冰消融黑碳濃度呈增加趨勢(shì)，新雪以及雪坑中黑碳濃度顯著低于老雪以及粒雪冰中黑碳的濃度[27,28,29,30,31](圖2)。黑碳在不同類型雪冰中含量的差異，特別是冰川消融區(qū)老雪中含量普遍高于雪坑/冰芯含量，更新了我們對(duì)于同一條冰川不同區(qū)域雪冰中黑碳濃度的認(rèn)識(shí)，為評(píng)估黑碳對(duì)雪冰反照率以及消融的影響提供了新數(shù)據(jù)。

　　圖1不同冰川表面形態(tài)特征

　　圖2第三極地區(qū)典型冰川表面不同雪冰類型的黑碳含量以及導(dǎo)致的雪冰反照率

　　青藏高原北部老虎溝冰川雪坑、表雪和粒雪冰中DOC濃度分別為332、229和426ng·g–1，較高原南部的唐古拉(217ng·g–1)和珠峰(153ng·g–1)地區(qū)偏高[32]。高原中部長江源區(qū)冰川雪坑DOC濃度為283ng·g–1。藏東南地區(qū)冰川中POC約為230ng·g–1，比該地區(qū)冰芯記錄的POC濃度偏高[12]。對(duì)雪坑而言，DOC和POC的濃度均呈現(xiàn)北部高、南部低的特征，最低值出現(xiàn)在喜馬拉雅山脈的珠峰地區(qū)[33,34,35]。整體上，雪冰中碳質(zhì)組分在高原的分布因受到排放源區(qū)、局地地形、大氣環(huán)流以及不同冰川表面等多種因素的影響，其濃度在高原北部以及東南邊緣較高。針對(duì)同一冰川不同區(qū)域(如冰川積累區(qū)和消融區(qū))雪冰中碳質(zhì)組分的季節(jié)變化以及遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究有待加強(qiáng)，特別是對(duì)于青藏高原東南部橫斷山地區(qū)以及中亞的阿爾泰地區(qū)冰川不同區(qū)域的碳質(zhì)組分研究亟需拓展。

　　2、雪冰碳同位素研究

　　碳同位素(?14C和δ13C)最近被證明是鑒定大氣污染物來源的有效示蹤物，尤其放射性碳同位素(?14C)可用于鑒定化石燃料和生物質(zhì)燃燒對(duì)有機(jī)碳和黑碳的相對(duì)貢獻(xiàn)[18,19,36]。相對(duì)于化學(xué)傳輸模型和標(biāo)志物比值等示蹤方法，?14C只與碳年齡有關(guān)而不受排放環(huán)境和傳輸過程影響，減少了碳質(zhì)組分在傳輸過程中變化所產(chǎn)生的不確定性。

　　目前，全球已有大量研究利用碳同位素技術(shù)對(duì)碳質(zhì)組分進(jìn)行源解析，且主要集中在歐洲和南亞等區(qū)域[19]。我國利用碳同位素對(duì)黑碳進(jìn)行來源解析的研究主要集中在東部城市或農(nóng)村地區(qū)[36]，對(duì)偏遠(yuǎn)地區(qū)雪冰中碳質(zhì)組分的相關(guān)研究還相對(duì)較少。在青藏高原及周邊地區(qū)，基于雪坑樣品中黑碳的?14C和δ13C研究發(fā)現(xiàn)，雪坑中黑碳的同位素組成在區(qū)域上具有顯著差異：高原東北部雪冰中黑碳具有最大的化石燃料貢獻(xiàn)，可達(dá)66%;高原中部雪冰中黑碳則主要來源于生物質(zhì)燃燒，其比例可達(dá)70%;喜馬拉雅山脈南坡雪冰中黑碳的化石燃料貢獻(xiàn)約為54%，與南亞地區(qū)的比率一致。這顯示從高原邊緣到高原內(nèi)部，生物質(zhì)燃燒對(duì)黑碳的貢獻(xiàn)逐漸增大[20](圖3)。對(duì)青藏高原降水和雪冰中有機(jī)碳的?14C和δ13C研究發(fā)現(xiàn)，納木錯(cuò)站和冰川區(qū)的降水DOC的Δ14C年齡明顯偏年輕，說明其中包含很少的老碳(化石燃料的貢獻(xiàn)：15%±6%)[37]。上述結(jié)果雖然明確了喜馬拉雅山脈和青藏高原地區(qū)不同燃料對(duì)雪冰黑碳的貢獻(xiàn)，但仍缺乏不同季節(jié)、不同類型雪冰中碳質(zhì)組分不同來源的界定，特別是在“一帶一路”沿線的中亞地區(qū)，該研究尚未涉及。這將進(jìn)一步為碳質(zhì)氣溶膠傳輸模擬提供驗(yàn)證，為相關(guān)國家制定黑碳等減排政策提供明確的指導(dǎo)意見。

　　圖3生物質(zhì)和化石燃料燃燒排放對(duì)青藏高原雪坑黑碳的相對(duì)貢獻(xiàn)

　　(箭頭代表不同區(qū)域的黑碳來源)(修改自[20])

　　3、雪冰中碳質(zhì)組分氣候效應(yīng)

　　具有吸光性的碳質(zhì)組分等沉降到冰川、積雪后，使得雪表變暗，雪冰表面反照率降低，雪表吸收更多的太陽輻射，促進(jìn)雪冰消融[9](圖4)。該過程也會(huì)導(dǎo)致雪粒徑增大，反照率進(jìn)一步降低，形成正反饋效應(yīng)。雪冰中微量的黑碳濃度引起的反照率降低及反饋?zhàn)饔茫瑢?dǎo)致全球平均的雪冰黑碳輻射強(qiáng)迫達(dá)+0.04W·m–2，其中人類活動(dòng)排放的黑碳沉降到雪冰上引起的輻射強(qiáng)迫達(dá)+0.035W·m–2[9]。利用不同模型與方法研究的喜馬拉雅–青藏高原地區(qū)雪冰中黑碳引起的輻射強(qiáng)迫差異較大，如Flanner等[38]評(píng)估整個(gè)地區(qū)的平均輻射強(qiáng)迫為1.5W·m–2，春季可達(dá)10～20W·m–2。Qian等[25]指出，春季青藏高原雪冰中黑碳可能引起的輻射強(qiáng)迫為5～25W·m–2，最大值出現(xiàn)在4月或者5月消融期開始時(shí)段。Ming等[26]利用冰川積累區(qū)雪坑黑碳濃度計(jì)算引起的輻射強(qiáng)迫為6W·m–2，對(duì)反照率降低的影響約為5%。高原中部地區(qū)，黑碳對(duì)反照率降低的貢獻(xiàn)可達(dá)52%;而在高原東南部，黑碳對(duì)反照率降低的貢獻(xiàn)約為4.6%[12,39]。因受黑碳與雪粒形狀、混合狀態(tài)、包裹層形態(tài)等影響，導(dǎo)致不同區(qū)域黑碳對(duì)雪冰反照率的影響差異可達(dá)數(shù)倍。特別是黑碳粒徑與包裹層的不同，可導(dǎo)致雪冰中黑碳的質(zhì)量吸收截面值變化[40,41]，進(jìn)而影響其對(duì)反照率以及輻射強(qiáng)迫的作用，該研究尚需進(jìn)一步提升并與模式進(jìn)行耦合。

　　圖4碳質(zhì)氣溶膠來源、沉降及其潛在影響示意圖[9-10]

　　關(guān)于雪冰中有機(jī)碳吸光性與氣候效應(yīng)的研究還比較少。對(duì)高原北部的老虎溝12號(hào)冰川的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，WISOC導(dǎo)致的輻射強(qiáng)迫為0.43W·m–2[42]。對(duì)扎當(dāng)冰川而言，WISOC對(duì)反照率的影響超過了黑碳影響的20%，引起的輻射強(qiáng)迫為0.81～1.34W·m–2，而在新雪覆蓋條件下，WISOC對(duì)輻射強(qiáng)迫的影響甚至達(dá)到了粉塵影響的72.3%[43]。藏東南作求普冰芯研究表明，WISOC導(dǎo)致的輻射強(qiáng)迫從1956—1979年的0.2W·m–2增加到2006年的0.84W·m–2，分別占黑碳輻射強(qiáng)迫的27%和43%[44]。雖然雪冰中的有機(jī)碳吸光能力(～1.3m2·g–1)相對(duì)于黑碳較弱，但是所引起的雪冰表面反照率降低以及冰川消融等效應(yīng)不容忽視。目前，關(guān)于有機(jī)碳組成對(duì)吸光性影響的研究仍顯薄弱，僅在北極積雪中報(bào)道了類腐殖酸(HULIS)的吸光性特征[45]。在青藏高原地區(qū)，僅納木錯(cuò)地區(qū)氣溶膠中的HULIS的豐度以及吸光性特征得以研究[46]，而對(duì)于該地區(qū)雪冰中HULIS的研究尚屬空白。

　　已有的研究結(jié)果表明，雪冰中黑碳導(dǎo)致的輻射強(qiáng)迫對(duì)冰川消融的貢獻(xiàn)可達(dá)15%[12]，而在帕米爾冰川區(qū)黑碳對(duì)冰川消融的貢獻(xiàn)為6.3%[28]。高原北部老虎溝12號(hào)冰川的研究發(fā)現(xiàn)，黑碳和有機(jī)碳可導(dǎo)致夏季冰川消融分別增加約0.99和0.76cm·d-1[47]。小冬克瑪?shù)妆ㄑ芯拷Y(jié)果顯示，黑碳可貢獻(xiàn)冰川消融量的9%～23%，水當(dāng)量深度為88～435mm。此外，2015—2016年的青藏高原面上積雪數(shù)據(jù)分析顯示，黑碳可導(dǎo)致青藏高原面上積雪持續(xù)期縮短3～4天[48]。

　　然而，上述研究中對(duì)于雪冰中有機(jī)碳的氣候效應(yīng)評(píng)估不足，對(duì)于黑碳的粒徑和混合狀態(tài)變化對(duì)反照率以及輻射強(qiáng)迫的影響未曾涉及，對(duì)于不同季節(jié)冰川積累區(qū)和消融區(qū)碳質(zhì)組分的來源研究仍顯匱乏。

　　4、研究展望

　　目前，碳質(zhì)組分對(duì)第三極地區(qū)雪冰消融的影響及其定量評(píng)估、碳質(zhì)組分的來源解析研究業(yè)已起步，但對(duì)一些關(guān)鍵過程的認(rèn)識(shí)還不甚清楚，如雪冰中碳質(zhì)組分的混合形貌特征(黑碳的粒徑、包裹層效應(yīng))、來源與傳輸以及生物地球化學(xué)與富集過程等。已開發(fā)的能量平衡模型雖然在理論上考慮了碳質(zhì)組分的能量吸收效應(yīng)，但并不能實(shí)現(xiàn)模型與碳質(zhì)組分參量的耦合。如何建立包含碳質(zhì)組分的能量平衡模塊，定量評(píng)估其對(duì)冰川消融的影響仍是一個(gè)迫切需要解決的問題。

　　青藏高原不同區(qū)域碳質(zhì)組分對(duì)冰凍圈消融的影響程度有差異，而隨著人類排放黑碳等污染物的增加和冰川本身消融導(dǎo)致的黑碳和吸光性有機(jī)碳的不斷富集，將進(jìn)一步加速冰凍圈的變化。雪冰中黑碳和有機(jī)碳的存在會(huì)顯著改變雪冰反照率，影響雪冰消融，進(jìn)而會(huì)對(duì)氣候以及水文過程產(chǎn)生反饋。然而，目前基于觀測與模擬的雪冰中碳質(zhì)組分對(duì)雪冰消融的影響仍存在較大差異，與不同時(shí)間、不同地區(qū)的黑碳和有機(jī)碳的沉降速率及雪的積累率存在較大差異有關(guān)，在模型輸入時(shí)很難將兩者完全匹配，特別是對(duì)雪冰中黑碳和有機(jī)碳的遷移、富集、轉(zhuǎn)化等過程，如碳質(zhì)組分與雪的混合狀況、物質(zhì)的淋洗/清除效率等，以及黑碳粒徑、有機(jī)碳組成等的認(rèn)識(shí)尚不完全清楚。

　　因此，第三極不同地區(qū)(如季風(fēng)區(qū)和西風(fēng)影響區(qū))和不同冰川表面(如老雪區(qū)、新雪區(qū)、裸冰區(qū))雪冰中高分辨率的碳質(zhì)組分的觀測與分析勢(shì)在必行，特別是消融期開始后碳質(zhì)組分在短時(shí)間尺度內(nèi)的濃度、黑碳粒徑以及有機(jī)碳組成變化對(duì)于模型的改進(jìn)至關(guān)重要，可為我們?nèi)嬲J(rèn)識(shí)碳質(zhì)組分對(duì)青藏高原不同地區(qū)冰川消融影響的機(jī)制提供科學(xué)依據(jù)。

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