阿秒脈沖測(cè)量原理和技術(shù)研究進(jìn)展

　　激光作為20世紀(jì)最重要的發(fā)明之一, 其優(yōu)良的特性在各個(gè)領(lǐng)域中都展現(xiàn)了顯著優(yōu)勢(shì). 為了迎合超快過程以及強(qiáng)場(chǎng)物理的研究需要, 研究者們將激光脈沖朝著脈寬越來越短、能量越來越高的方向推進(jìn), 并且都取得了卓越的成效. 在短脈沖方向, 納秒、皮秒脈沖的產(chǎn)生給工業(yè)加工、材料學(xué)等領(lǐng)域的進(jìn)步提供了不少便利. 近半個(gè)世紀(jì)以來, 飛秒激光技術(shù)的日漸成熟, 不僅提升了超快光學(xué)的研究水平, 更為人們研究微觀超快過程提供了可能. 眾所周知, 分子尺度的運(yùn)動(dòng)在飛秒量級(jí)(1 fs=10–15 s), 飛秒激光的運(yùn)用使得分子尺度運(yùn)動(dòng)的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)成為可能[1]. 正如照相機(jī)拍照的原理, 快門速度始終要快于目標(biāo)過程才能得到一個(gè)清晰的畫面. 已有的飛秒“快門”已經(jīng)足夠解決分子尺度的超快過程; 而電子運(yùn)動(dòng)過程的時(shí)間尺度在阿秒量級(jí)(1 as=10–18 s), 因此需要尋找“阿秒”快門對(duì)其進(jìn)行表征測(cè)量.

　　本文源自科學(xué)通報(bào) 發(fā)表時(shí)間：2021-03-10《科學(xué)通報(bào)》是中國科學(xué)院 ，國家自然科學(xué)基金委員會(huì)出版的雜志。主要報(bào)道自然科學(xué)各學(xué)科基礎(chǔ)理論和應(yīng)用研究方面具有創(chuàng)新性、高水平和重要意義的研究成果。報(bào)道及時(shí)快速，文章可讀性強(qiáng)，力求在比較寬泛的學(xué)術(shù)領(lǐng)域產(chǎn)生深刻影響。設(shè)有點(diǎn)評(píng)、進(jìn)展、評(píng)述、前沿、論文、快訊、論壇、爭鳴、動(dòng)態(tài)和書評(píng)等欄目。

　　20世紀(jì)80年代, 人們?cè)诩す怆婋x氣體原子的實(shí)驗(yàn)中觀察到高次諧波產(chǎn)生(high-order harmonic generation, HHG)[2,3]. 作為原子在強(qiáng)激光場(chǎng)電離過程中由電子再碰撞產(chǎn)生的相干輻射, HHG在頻域上為等間距光梳, 覆蓋極紫外(extreme ultra-violet, XUV)至軟X射線波段[4,5]; 在時(shí)域上則是單個(gè)脈寬為幾十至幾百阿秒的序列相干光脈沖. 1993年, Corkum[6]提出了強(qiáng)場(chǎng)電離的三步模型, 成為HHG和阿秒光學(xué)的理論基礎(chǔ). 基于此模型, 1994 年, Lewenstein等人[7]和Corkum等人[8]利用量子理論對(duì)HHG進(jìn)行了細(xì)致的描述, 并預(yù)言了單個(gè)或稱“孤立”阿秒脈沖(isolated attosecond pulse, IAP, 區(qū)別于HHG的阿秒脈沖序列)產(chǎn)生的理論和方法. 由于在瞬態(tài)測(cè)量中, 高次諧波難以提供阿秒精度的時(shí)間零點(diǎn)和測(cè)量誤差, 人們?cè)趯?shí)驗(yàn)中采用了多種選通方法從HHG中獲得孤立阿秒脈沖[9,10].

　　2001年, Hentschel等人[11]首次在實(shí)驗(yàn)中測(cè)量到650 as寬度的阿秒脈沖, 標(biāo)志著人類打開了阿秒世界的大門. 作為目前人類所能產(chǎn)生的最短時(shí)間尺度, 阿秒脈沖的誕生自然而然地掀起了相關(guān)研究的熱潮[9,10,12~14], 其在電子尺度微觀超快過程研究中的應(yīng)用成果展現(xiàn)出了巨大潛力[9,10,14]. 例如, 2010年, Goulielmakis等人[15]發(fā)表了利用阿秒脈沖研究氪離子中電子波包超快動(dòng)力學(xué)的成果. 他們?cè)趯?shí)驗(yàn)中觀察到了氪離子阿秒脈沖吸收譜隨時(shí)間的振蕩, 并推算出了氪離子的電子波包在兩個(gè)能級(jí)之間的振蕩躍遷, 躍遷時(shí)間約為3 fs, 測(cè)量精度達(dá)到了150 as. 除應(yīng)用研究外, 阿秒脈沖產(chǎn)生、測(cè)量與本體性質(zhì)的研究也是一大熱點(diǎn), 阿秒脈沖的脈寬極限也在不斷被突破. 2012年, Zhao等人[16]獲得了脈寬67 as 的測(cè)量結(jié)果; 次年, 中國科學(xué)院物理研究所[17]獲得了 160 as的孤立脈沖, 這是國內(nèi)首次阿秒脈沖產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)結(jié)果. 2017年, Li等人[18]通過中紅外驅(qū)動(dòng)光產(chǎn)生了光子能量高至水窗波段、脈寬為53 as的孤立脈沖, 是目前所得到的孤立阿秒脈沖光子能量的世界紀(jì)錄; 同年稍晚, Gaumnitz等人[19]報(bào)道了43 as的最短阿秒脈沖產(chǎn)生世界紀(jì)錄, 并保持至今. 2020年, 華中科技大學(xué)[20]、國防科技大學(xué)[21]和中國科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所[22]也分別在實(shí)驗(yàn)中測(cè)得了孤立阿秒脈沖, 代表了國內(nèi)阿秒光學(xué)研究的巨大進(jìn)步.

　　盡管近幾年由于超強(qiáng)激光的發(fā)展, 等離子體高次諧波展現(xiàn)了其非凡的潛力[23], 但是目前國際上主流的實(shí)驗(yàn)方法仍為氣體高次諧波, 配合一定的選通方式以得到孤立阿秒脈沖[9,10]. 相比于其產(chǎn)生過程, 對(duì)于已經(jīng)產(chǎn)生的孤立阿秒脈沖或者阿秒脈沖串, 如何對(duì)其本身的性質(zhì)(如脈寬、相位、相干性等)進(jìn)行測(cè)量與描述也是一個(gè)關(guān)鍵問題[9,10,14]. 雖然阿秒脈沖的測(cè)量可以參考現(xiàn)有激光脈沖的測(cè)量手段[24], 但是依舊存在其獨(dú)特的技術(shù)困難. 例如, 由于其時(shí)間尺度超短, 無法用電學(xué)方法對(duì)其直接進(jìn)行測(cè)量; XUV和軟X射線波段的阿秒脈沖在常規(guī)介質(zhì)中有強(qiáng)烈的吸收, 并且很難產(chǎn)生非線性效應(yīng). 因此, 需要尋找異于其他尺度脈沖測(cè)量的新方案. 近年來, 出現(xiàn)了多種阿秒脈沖測(cè)量與表征的實(shí)驗(yàn)方案, 包括傳統(tǒng)的阿秒條紋相機(jī)和較新的阿秒光譜相位干涉直接電場(chǎng)重建法(spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction, SPIDER)[25,26]等. 目前, 阿秒脈沖測(cè)量實(shí)驗(yàn)的大體思路是利用阿秒脈沖與氣體介質(zhì)進(jìn)行相互作用, 通過其激發(fā)的電子特性來反演阿秒脈沖本身的信息. 以下將從阿秒脈沖與氣體介質(zhì)作用的脈沖測(cè)量實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì), 以及得到電子信息后的反演計(jì)算過程進(jìn)行分析總結(jié), 并展望阿秒脈沖測(cè)量未來的發(fā)展方向和可能遇到的瓶頸問題.

　　1 阿秒脈沖測(cè)量的實(shí)驗(yàn)方法

　　由于阿秒脈沖本質(zhì)上是通過氣體高次諧波的選通而來, 因此高次諧波的高光子能量、相干性強(qiáng)等特點(diǎn)在阿秒脈沖測(cè)量中也被充分利用起來. 早在1996年, Véniard等人[27]就提出利用高次諧波的強(qiáng)相干性, 令其與一束驅(qū)動(dòng)光共同作用于氣體介質(zhì); 通過觀察光電子能譜中邊帶(sideband)振幅隨XUV光與驅(qū)動(dòng)光之間延時(shí)的變化而產(chǎn)生的調(diào)制信號(hào)來反映XUV脈沖的寬度以及相鄰兩個(gè)階次諧波之間的相位差. 之后, 其進(jìn)一步演化成更為完善的RABITT(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions)方案[28]. RABITT作為最早的阿秒脈沖互相關(guān)測(cè)量方法, 其原理是電子在XUV脈沖的作用下從初態(tài)躍遷至電離態(tài)的過程中, 受到飛秒驅(qū)動(dòng)光的調(diào)制, 在高次諧波譜上產(chǎn)生邊帶, 并且能夠得到該邊帶的光電子能譜強(qiáng)度的表達(dá)式; 在激光脈沖的長脈沖近似下, 可以簡化得到相鄰兩個(gè)階次高次諧波之間的相位差與驅(qū)動(dòng)光頻率、驅(qū)動(dòng)光與XUV光延時(shí)之間的關(guān)系; 邊帶光電子譜強(qiáng)度變化周期為驅(qū)動(dòng)激光載波頻率的兩倍, 結(jié)合目標(biāo)氣體的能級(jí)結(jié)構(gòu)可以得到相位關(guān)系, 并結(jié)合傅里葉變換就能得到脈沖的時(shí)域信息. 該方法于2001年由Paul等人[29] 首先在實(shí)驗(yàn)上得以實(shí)現(xiàn), 產(chǎn)生并測(cè)量了單脈沖寬度為 250 as的阿秒脈沖串. 實(shí)驗(yàn)中(圖1), 中心波長800 nm、脈寬40 fs的kHz驅(qū)動(dòng)光, 通過內(nèi)外分離的石英片延時(shí)元件聚焦到氬氣靶上產(chǎn)生高次諧波; 隨后, 通過光闌以調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)光的強(qiáng)度; 最后, 通過球面鎢鏡反射到第二個(gè)氬氣靶上產(chǎn)生光電子, 并進(jìn)行電子飛行時(shí)間的探測(cè).

　　RABITT作為一個(gè)很好的阿秒脈沖時(shí)域信息測(cè)量方式, 有著廣泛的應(yīng)用, 隨著測(cè)量精度的提升, 其延伸出的Rainbow RABITT技術(shù)[30]成為目前解析原子分子多能級(jí)結(jié)構(gòu)的有力工具. 然而, 對(duì)于某些間隔較為接近的能級(jí)結(jié)構(gòu)而言, 如若產(chǎn)生了多套高次諧波重合的情況, 則會(huì)對(duì)邊帶結(jié)構(gòu)造成影響, 從而影響最終相位測(cè)量結(jié)果. 因此, 一種名為laser-assisted lateral X-ray photoionization[31]的方法也在不久后提出, 此種方法簡化了目標(biāo)氣體能級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)阿秒脈沖探測(cè)的影響. 其基本原理為將XUV光與驅(qū)動(dòng)飛秒激光共同注入到氣體中, 使氣體在XUV光作用下發(fā)生電離, 得到電子的初始動(dòng)量分布, 其受XUV光的相位、強(qiáng)度、振蕩周期的影響; 隨后, 在驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的調(diào)制下電子的動(dòng)量分布會(huì)發(fā)生改變, 改變XUV光與驅(qū)動(dòng)光的延時(shí)會(huì)影響所探測(cè)到電子能譜的寬度, 而能譜的調(diào)制深度能反映XUV脈沖的寬度. 2001年, Hentschel等人[11]實(shí)現(xiàn)了單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生, 并利用此方法進(jìn)行了測(cè)量. 他們將驅(qū)動(dòng)激光與氖氣作用產(chǎn)生高次諧波, 并用一個(gè)直徑與所產(chǎn)生高次諧波匹配的鋯(Zr)膜選取光子能量為90 eV左右的連續(xù)譜, 驅(qū)動(dòng)光仍然能在鋯膜外環(huán)通過, 以達(dá)到分離驅(qū)動(dòng)光與 XUV光的目的; 隨后, 通過鉬硅(Mo/Si)多層膜反射鏡調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)光與XUV光的延時(shí), 聚焦在氪氣靶上產(chǎn)生光電子, 最終經(jīng)過反演后得到阿秒脈沖寬度為(650±150) as. 該方法的關(guān)鍵點(diǎn)在于, 飛行時(shí)間光電子能譜儀設(shè)置在與激光場(chǎng)矢量垂直的方向, 并在一個(gè)較小的角空間探測(cè)光電子能譜隨驅(qū)動(dòng)光與XUV光延時(shí)的變化, 可以有效減小閾上電離(above threshold ionization, ATI) 電子對(duì)阿秒脈沖信息獲取的干擾.

　　2002年, Itatani等人[25]在前述工作的思路上進(jìn)行了改進(jìn), 提出了阿秒條紋相機(jī)(attosecond streak camera)的概念. 其基本思路也是基于阿秒脈沖與驅(qū)動(dòng)激光的互相關(guān)(圖2), 并從兩個(gè)基本點(diǎn)出發(fā): (1) 利用亞周期振蕩作為確定阿秒脈沖脈寬的時(shí)間基準(zhǔn), 該基準(zhǔn)僅當(dāng)XUV 脈寬小于驅(qū)動(dòng)光時(shí)成立; (2) 將XUV光產(chǎn)生的光電子信息同時(shí)對(duì)應(yīng)在能量與角度上. 當(dāng)激光場(chǎng)為線偏振時(shí), 對(duì)于給定的觀測(cè)角度, 光電子的能譜寬度能反映脈寬信息; 當(dāng)激光場(chǎng)為圓偏振時(shí), 在一定能量下, 光電子的角度分布能反映脈寬信息. 同時(shí), 其探測(cè)的分辨率受光電子的能量、帶寬和阿秒脈沖的色散影響. 阿秒條紋相機(jī)在加上角度分辨之后, 提高了探測(cè)阿秒脈沖寬度的分辨率, 其分辨率與所測(cè)脈沖光子能量正相關(guān); 當(dāng)光電子能量在100 eV時(shí), 對(duì)于傅里葉極限脈寬的脈沖, 其分辨率為70 as. 值得注意的是, 若選用線偏振光做驅(qū)動(dòng)激光, 當(dāng)XUV脈寬過寬時(shí), 會(huì)導(dǎo)致條紋調(diào)制(streaking)速率變化, 這將使得能譜與相位之間關(guān)系處理變得十分復(fù)雜; 用圓偏振光能避免此問題, 但是伴隨著較低的高次諧波產(chǎn)率. 因此, 阿秒條紋相機(jī)適用于較短的阿秒脈沖測(cè)量. 綜上情況, 這一方案目前成為在孤立阿秒脈沖測(cè)量中最為常用的方式[9,10,14]

　　除去測(cè)量光電子譜上的調(diào)制來分析出阿秒脈沖的時(shí)域信息外, 僅通過對(duì)高次諧波光譜信息的提取分析同樣也能部分得出脈沖信息. 2013年, Kim等人[32]使用非共線的兩路光共同作用在氖氣靶上, 其中采用偏振選通的基頻光用于產(chǎn)生孤立阿秒脈沖, 而另一路線偏振的二次諧波作為擾動(dòng)脈沖, 用于調(diào)制高次諧波光譜形貌. 改變兩路激光之間的延時(shí), 可以獲得某一能量光譜區(qū)域的空間形貌隨延時(shí)變化的演化圖(trace), 對(duì)該演化圖反演即可得出阿秒脈沖的相位情況, 此方案也由于不需要電子譜的采集而被稱為全光學(xué)測(cè)量. 近期, Yang等人[20]在這一技術(shù)基礎(chǔ)上進(jìn)行了改進(jìn), 將兩路相同波長但功率密度相差較大的短飛秒脈沖共線作用在氣體靶上, 保證擾動(dòng)光足夠弱而不影響氣體的電離, 僅能干預(yù)電離出電子的飛行路徑, 隨后掃描延時(shí)獲得截止區(qū)連續(xù)譜區(qū)域的光譜隨延時(shí)調(diào)制的演化圖. 對(duì)演化圖, 可以采用與阿秒條紋相機(jī)類似的反演算法來獲得阿秒脈沖的相位和時(shí)域信息, 從而實(shí)現(xiàn)脈寬的測(cè)量. 以上兩種方法在阿秒脈沖產(chǎn)生處, 通過對(duì)復(fù)合場(chǎng)的調(diào)控來進(jìn)行測(cè)量, 被稱為原位測(cè)量“in situ” [33], 區(qū)別于前述在阿秒脈沖產(chǎn)生之后再在另一氣體靶上產(chǎn)生光電離的離位測(cè)量“ex situ”方法. 原位測(cè)量雖然實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)簡單, 但只能測(cè)量產(chǎn)生處而不是應(yīng)用位置的阿秒脈沖信息, 因此在后續(xù)應(yīng)用上存在一些弊端.

　　前述的所有方法都是基于阿秒脈沖與驅(qū)動(dòng)激光脈沖之間的互相關(guān)來測(cè)量阿秒脈沖的信息, 而在飛秒領(lǐng)域常用的自相關(guān)測(cè)量由于缺乏XUV波段的非線性介質(zhì)而很難運(yùn)用于阿秒脈沖. 1999年, 已有人提出阿秒光自相關(guān)(attosecond autocorrelation)的方法[34], 直到2003年, Tzallas等人[35]才首次實(shí)現(xiàn)真正意義上的阿秒脈沖自相關(guān)測(cè)量. 他們將產(chǎn)生的高次諧波通過銦(In)膜濾除驅(qū)動(dòng)光, 使XUV光在兩塊D型鏡上分開產(chǎn)生延時(shí), 并隨后聚焦在氦氣靶上, 通過TOF探測(cè)He+ 離子產(chǎn)率隨延時(shí)的變化可以得到所測(cè)阿秒脈沖的脈寬. 由于該實(shí)驗(yàn)中, 從氦氣中獲得He+ 需要與XUV光作用產(chǎn)生雙光子電離, 因此也被稱為阿秒二階自相關(guān)方法. 2013年, Takahashi等人[36]通過此種阿秒自相關(guān)的方法, 實(shí)現(xiàn)了脈沖寬度約為500 as、單個(gè)阿秒脈沖能量高至1.3 μJ的高能阿秒脈沖測(cè)量, 能量比一般的孤立阿秒脈沖提升了2~3個(gè)數(shù)量級(jí). 該實(shí)驗(yàn)在阿秒自相關(guān)測(cè)量中使用的是氮?dú)? 通過 TOF探測(cè)氮?dú)庠谟醒訒r(shí)的高次諧波場(chǎng)下解離得到的 N+ 離子作為二階自相關(guān)信號(hào), 并且研究了單色場(chǎng)與雙色場(chǎng)對(duì)N+ 信號(hào)的影響. 結(jié)合最終測(cè)得的阿秒脈沖電離氮?dú)獾亩A自相關(guān)結(jié)果, 此工作驗(yàn)證了阿秒自相關(guān)法在高能量阿秒脈沖測(cè)量中的可行性.

　　以上方案在高次諧波產(chǎn)生的阿秒脈沖測(cè)量中都得以實(shí)現(xiàn), 然而隨著技術(shù)的發(fā)展, 很多飛秒脈沖通過光譜展寬壓縮后就可以達(dá)到周期量級(jí)尺度, 其脈寬能短至幾個(gè)飛秒甚至幾百阿秒. 對(duì)于這類波長沒有達(dá)到XUV 波段, 脈沖寬度卻接近或達(dá)到阿秒量級(jí)的脈沖, Park等人[37]于2018年提出了一種測(cè)量周期量級(jí)脈沖時(shí)域信息的方案, 被稱作TIPTOE(tunneling ionization with a perturbation for the time-domain observation of an electric field)(圖3). 該方案基于少周期脈沖與氣體作用產(chǎn)生隧穿電離的電子譜, 將待測(cè)脈沖通過分束片分成基脈沖(fundamental pulse)與信號(hào)脈沖(signal pulse); 其中, 基脈沖能量較強(qiáng), 主要產(chǎn)生電離, 而信號(hào)脈沖能量較弱, 其本身并不能產(chǎn)生電離, 只起到對(duì)電離后電子譜的調(diào)制作用. 通過分析基脈沖與信號(hào)脈沖之間的比例與電子譜調(diào)制之間的關(guān)系, 來反映脈沖的時(shí)域以及相位信息. 此種方法適用廣泛, 理論上可以對(duì)覆蓋紫外到中紅外波段的超寬譜、任意形狀的少周期, 甚至亞周期脈沖的信息進(jìn)行測(cè)量. 其不需要復(fù)雜的真空系統(tǒng)與測(cè)量系統(tǒng), 并且結(jié)果與拍赫茲光學(xué)示波器(petahertz optical oscilloscope)[38]的測(cè)量結(jié)果比對(duì)后得到了驗(yàn)證.

　　除去以上主流的阿秒脈沖測(cè)量實(shí)驗(yàn)方案外, 一些理論設(shè)計(jì)同樣為阿秒脈沖的測(cè)量提供了新的思路. 例如, 2001年, Scrinzi等人[39]提出Attosecond cross correlation technique. 他們認(rèn)為, 將阿秒脈沖與其驅(qū)動(dòng)激光同時(shí)作用于目標(biāo)氣體, 通過激光場(chǎng)對(duì)氣體庫侖勢(shì)的調(diào)控, 使其正好能發(fā)生XUV單光子電離, 最后調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)激光脈沖與阿秒脈沖的延時(shí)來控制相關(guān)離子的產(chǎn)率, 進(jìn)而反演出阿秒脈沖的寬度. 同時(shí), 由于該過程的電離率對(duì) XUV光強(qiáng)的線性響應(yīng), 可以使探測(cè)的光譜范圍延伸至 10 nm以下, 這是當(dāng)時(shí)所不能達(dá)到的. 由于該方法中氣體的電離勢(shì)需要與XUV光子能量嚴(yán)格匹配, 因此對(duì)所選氣體有較高要求, 且對(duì)于不同光子能量的阿秒脈沖, 還需要選擇不同的氣體與之對(duì)應(yīng), 操作較為復(fù)雜. 此外, 該方法還可以根據(jù)同等調(diào)制深度的調(diào)制個(gè)數(shù)來判斷阿秒脈沖串的脈沖數(shù)量.

　　2003年, Bandrauk等人[40]在用TDSE(time-dependent Schrödinger equation)對(duì)近紅外飛秒光與XUV阿秒脈沖共同作用于氫原子做計(jì)算時(shí)發(fā)現(xiàn), 在激光場(chǎng)都為線偏振的情況下, 光場(chǎng)傳播方向產(chǎn)生的光電子數(shù)與背向產(chǎn)生的光電子數(shù)所構(gòu)成的歸一化最大不對(duì)稱系數(shù)中包含了XUV脈沖脈寬的信息, 并呈簡單的線性關(guān)系; 通過光電子數(shù)與不對(duì)稱系數(shù)的線性關(guān)系推演阿秒脈沖時(shí)域信息的方法被稱作asymmetric photoionization method. 該方案需要預(yù)先計(jì)算出飛秒光與XUV脈沖之間的延時(shí), 但是僅需要測(cè)量前向與后向的電子數(shù)即可, 省去了前述各種算法所需要的光電子能譜的測(cè)量與分析.但是, 考慮到實(shí)驗(yàn)情況下ATI對(duì)信號(hào)的影響及其他惰性氣體能級(jí)的復(fù)雜性, 該方法在阿秒脈沖測(cè)量的實(shí)際操作中只存在理論上的可能.

　　此外, 還有一種方案被稱作阿秒SPIDER法(attosecond spectral phase interferometry for direct electric-field reconstruction)[26]. 鑒于SPIDER法在飛秒脈沖測(cè)量的成效[24], 人們也考慮將其遷移至阿秒脈沖測(cè)量中. 然而在飛秒SPIDER測(cè)量中, 待測(cè)脈沖需要分束后引入一定的延時(shí)與頻移, 才能獲得干涉信號(hào)并處理得到脈寬信息. 由于飛秒脈沖光譜范圍主要在可見光到紅外波段, 待測(cè)脈沖分束后的延時(shí)與頻移可以通過非線性介質(zhì)引入. 而對(duì)于阿秒脈沖所在的XUV波段, 這些介質(zhì)都會(huì)對(duì)其有強(qiáng)烈的吸收, 因此想要引入頻移需要另辟蹊徑. 2003 年, Quéré等人[26]找到了解決途徑. 他們認(rèn)為, 阿秒脈沖作用于氣體原子電離的電子波包在激光場(chǎng)作用下產(chǎn)生的能量移動(dòng)等同于飛秒SPIDER測(cè)量中頻移的效果, 再引入延時(shí)后進(jìn)行干涉反演, 能夠獲得波包的相位信息, 進(jìn)而得到所測(cè)阿秒脈沖的光譜相位信息. 他們進(jìn)行了模擬計(jì)算, 首先產(chǎn)生兩個(gè)相同的阿秒脈沖的光電子譜, 其中一個(gè)在激光場(chǎng)作用下產(chǎn)生能量移動(dòng), 隨后將兩脈沖在頻域上疊加獲得干涉光譜, 最終使用與飛秒SPIDER類似的算法反演獲得阿秒脈沖的光譜相位信息. 但是, 此方法尚未在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn).

　　2 阿秒脈沖的理論反演算法

　　阿秒條紋相機(jī)是目前最常用的阿秒脈沖實(shí)驗(yàn)測(cè)量方案, 其電子能譜中包含了阿秒脈沖的相位信息. 但阿秒脈沖的相位信息并不能簡單地通過公式從電子能譜中提取, 而是需要理論反演的方法. 具體來說, 首先, 從阿秒條紋相機(jī)的物理過程出發(fā), 通過近似求解薛定諤方程得到從阿秒脈沖到電子能譜的計(jì)算公式; 然后, 將預(yù)估的阿秒脈沖代入公式得到電子能譜, 并與實(shí)驗(yàn)上測(cè)到的電子能譜相比較, 獲得誤差函數(shù); 最后, 通過優(yōu)化方法尋找使誤差函數(shù)極小的阿秒脈沖相位作為結(jié)果并輸出[9,10,12,14,25].

　　在阿秒條紋相機(jī)中, 電子被阿秒脈沖電離并在飛秒驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)作用下到達(dá)連續(xù)態(tài), 這個(gè)過程在薛定諤方程中表示為 r r r r i ( ) = E t 1 2 1 ( ) ( ), (1) t 2 其中, E(t)=El +Ex, 包括飛秒光場(chǎng)El 和阿秒光場(chǎng)Ex.

　　解這個(gè)方程從強(qiáng)場(chǎng)近似(strong field approximation, SFA)出發(fā)[7], 忽略中間的所有激發(fā)態(tài), 假設(shè)電子直接從基態(tài)電離到連續(xù)態(tài), 同時(shí)忽略庫侖勢(shì)的作用, 則可以建立從阿秒脈沖到電子能譜的正向計(jì)算公式[41]: ( ( ) ) I p E t (p A t ) p t p I t t p t p A t A t t ( , ) = ( )d + ( + ) exp(i ( , + ))exp i / 2 + d , ( , + ) = ( ) + 1 2 ( ) d , (2)

　　其 中 , Ex(t)d(p + A (t + )) 表示電離的電子波包 , exp(i (p , t + )) 表示電子波包在驅(qū)動(dòng)光作用下的相位調(diào)制, I (p , ) 即實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的條紋能譜.

　　Mairesse和Quéré[41]于2005年提出的FROG-CRAB 算法(frequency resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts)借鑒了飛秒脈沖測(cè)量中的FROG方法, 并將其遷移至XUV波段, 可用于阿秒脈沖時(shí)域測(cè)量. 這個(gè)方法要求式(2)中電子波包項(xiàng)以及相位調(diào)制項(xiàng)不能存在動(dòng)量, 為此需假設(shè)光電子產(chǎn)生截面在整個(gè)阿秒脈沖的帶寬上都近似常數(shù), 即將式(2) 中的 d(p + A (t + )) 視為常數(shù)并提出積分號(hào), 同時(shí)用帶寬的中間值pc替換相位調(diào)制項(xiàng) exp(i (p , t + )) 中的 p , 即中心動(dòng)量近似. 這樣, 式(2)簡化為 S ( , ) = P(t)G(t + )exp( i t)dt , (3) FROG + 2 其中, P(t) = E (t ) x 為待測(cè)的阿秒脈沖; G(t) = ei (t) 表示飛秒脈沖對(duì)光電子相位的調(diào)制作為門脈沖. 誤差函數(shù)定義為實(shí)驗(yàn)測(cè)量的條紋圖與FROG計(jì)算得到的條紋圖的均方差:

　　在FROG中, 通過廣義投影算法(generalized projection algorithm, GPA)尋找一組阿秒脈沖P(t)和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng) G(t)使得誤差函數(shù)最小, 它的計(jì)算步驟如下[42](圖4): (1) 給出一組猜測(cè)的初始阿秒脈沖P(t)和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng) G(t), 用它們的外積構(gòu)建初始矩陣; (2) 將初始矩陣做傅里葉變換, 構(gòu)建初始的能譜; (3) 保留能譜中的相位項(xiàng), 將其模替換為實(shí)驗(yàn)測(cè)得的光譜; (4) 對(duì)新能譜進(jìn)行逆傅里葉變換, 并通過最小二乘法獲取新一組優(yōu)化的P(t)和G(t).

　　FROG-CRAB也存在一些弊端. 一是由于中心動(dòng)量近似, 需假定所測(cè)量的阿秒脈沖所包含連續(xù)譜光子能量的寬度遠(yuǎn)小于其光電子譜的中心能量, 而要產(chǎn)生更短的阿秒脈沖, 計(jì)算更寬的光子能譜勢(shì)在必行. 另一個(gè)弊端在于, 對(duì)于更短的阿秒脈沖, 其超寬的能譜需要更高的分辨率. 強(qiáng)驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)雖然能夠保證條紋相機(jī)能譜在時(shí)域上的分辨率, 但也會(huì)帶來噪聲甚至淹沒條紋信號(hào). 為了克服上述缺點(diǎn), Chini等人[43]提出PROOF(phase retrieval by omega oscillation filtering)算法, 這是較 FROG-CRAB更為簡便的一種反演方法. 它的主要思想是在驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)較弱的情況下, 將式(2)按照驅(qū)動(dòng)光的頻率泰勒展開: S W S W v S W v ( , ) = + S 2 + 2 . (5)

　　在展開的過程中假設(shè)躍遷偶極矩為常數(shù), 但避免了中心動(dòng)量近似. 誤差函數(shù)的定義與FROG相同. 這樣,阿秒脈沖信息的檢索依然可以利用GPA算法[16], 它的反演步驟如下(圖5):

　　(1) 給出一組猜測(cè)的初始阿秒脈沖P(t)和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng) G(t), 通過外積構(gòu)建初始矩陣;

　　(2) 將初始矩陣做傅里葉變換, 構(gòu)建初始的能譜;

　　(3) 為了加快收斂速度, 第一次迭代時(shí)使用FROGCRAB方法, 即把計(jì)算得到能譜的強(qiáng)度部分用實(shí)驗(yàn)測(cè)得的能譜強(qiáng)度替換, 相位保留; 在之后的計(jì)算中, 實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V和理論能譜都根據(jù)驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的頻率做泰勒展開, 每次迭代僅將理論能譜泰勒展開的第二項(xiàng)(即激光頻率 ωL振蕩項(xiàng))用實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V的第二項(xiàng)替換;

　　(4) 通過逆傅里葉變換并分解奇異值, 可以得到一組新的阿秒脈沖P(t)和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)G(t);

　　(5) 開始新的循環(huán), 直到精度收斂到設(shè)定目標(biāo).

　　由于電子的動(dòng)量可以從積分中的第二項(xiàng)解析地去除, 與FROG-CRAB反演算法相比, PROOF不需要中心動(dòng)量近似, 特別是在檢索寬光譜脈沖上, PROOF比 FROG-CRAB更精確. 此外, 因?yàn)橹恍枰粋€(gè)飛秒驅(qū)動(dòng)光的光子來耦合連續(xù)態(tài), 觀察這種振蕩不需要高的條紋強(qiáng)度, 也就不需要高強(qiáng)度的驅(qū)動(dòng)脈沖. 然而, PROOF將驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)限制在微擾強(qiáng)度范圍內(nèi), 并且為了滿足緩慢變化的包絡(luò)近似而限制條紋脈沖的持續(xù)時(shí)間. 當(dāng)需要同時(shí)描述阿秒脈沖和復(fù)雜的寬帶電場(chǎng)波形(這些波形明顯違反了PROOF的條件)時(shí), 實(shí)驗(yàn)中的有效性會(huì)被限制.

　　VTGPA(Volkov transform generalized projections algorithm)是一種基于Volkov態(tài)的廣義投影算法[44], 該方法可以在檢索過程中跳過傅里葉變換, 從而在計(jì)算能譜的過程中避免中心動(dòng)量近似. VTGPA中條紋圖的計(jì)算方法與式(2)相同, 其中 d(p + A (t + )) 通過從HFS(Hartree-Fock-Slater)模型中獲得的有效原子勢(shì)計(jì)算得到[45], 在積分的過程中使用Volkov態(tài)作為正交完備的基矢而不是平面波直接計(jì)算得到條紋圖[46]. 它的計(jì)算步驟如下(圖6):

　　(1) 給出一組猜測(cè)的初始阿秒脈沖P(t)和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng) G(t), 積分構(gòu)建初始能譜;

　　(2) 保留構(gòu)建能譜的相位項(xiàng), 將其模用實(shí)驗(yàn)測(cè)得的能譜強(qiáng)度替換;

　　(3) 用最小二乘法獲取阿秒脈沖的強(qiáng)度和相位信息, 用Brent方法[47]獲取驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)G(t), 重復(fù)步驟(1).

　　VTGPA的誤差函數(shù)與FROG相同, 即當(dāng)誤差函數(shù)收斂至最小時(shí)程序可結(jié)束搜索. VTGPA的計(jì)算過程避免了過多的近似, 與FROG直接比較時(shí), VTGPA的反演和模擬譜圖之間的均方誤差(mean-square error, MSE) 降低了3個(gè)數(shù)量級(jí)以上, 并更快地收斂到每次迭代的解. 在其他方面, 它具有FROG-CRAB算法的所有優(yōu)點(diǎn). 此外, 由于VTGPA沒有對(duì)驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)施加任何限制, 使得它可以作為同時(shí)表征復(fù)雜飛秒驅(qū)動(dòng)場(chǎng)和阿秒脈沖的有用工具. 基于進(jìn)化算法(evolutionary algorithm)的技術(shù)被證明可以準(zhǔn)確可靠地從模擬譜圖和具有高信噪比的實(shí)驗(yàn)條紋圖中檢索光譜相位, 但需要新的算法通過利用全二維譜圖中固有的冗余數(shù)據(jù)來提高證明的魯棒性.

　　PROBP-AC(phase retrieval of broadband pulses with autocorrelation)[48,49]是一種使用遺傳算法檢索XUV相位的方法, 它不像以前的相位檢索算法那樣使用整套條紋能譜 , 而是從條紋能譜的時(shí)間自相關(guān)系數(shù) Q( 1, 2) = S(E, 1)S(E, 2)dE 中提取相位信息. 在正向計(jì)算過程中, 躍遷偶極矩使用單活性電子模型勢(shì)[50], 并直接對(duì)式(2)進(jìn)行積分, 避免了中心動(dòng)量近似. 將阿秒脈沖的相位曲線通過一組B樣條插值系數(shù){bi }構(gòu)建. 其在反演過程中使用遺傳算法(genetic algorithm, GA)來尋找系數(shù){bi }, 使得誤差函數(shù)有最小值. 遺傳算法的反演步驟如下(圖7).

　　(1) 通過映射公式將 { b i } 中的每一個(gè) b b x x x = + b 2 1 i i 2 L j L L j j min max min =0 1 (B) 編碼成長度為L的二進(jìn)制表示形式, {bi }中所有n個(gè)bi (大小n×L)被稱為染色體, 其上的片段被稱為基因(長度為L).

　　(2) 初始化種群: 遺傳算法中一組{bi }被視為一個(gè)個(gè)體, 假設(shè)一代中有N個(gè)個(gè)體構(gòu)成的種群, 使用均勻的隨機(jī)實(shí)數(shù)發(fā)生器(在0, 1之間)來產(chǎn)生第一代種群(長度為N×n×L).

　　(3) 用適應(yīng)度函數(shù)評(píng)估每個(gè)個(gè)體的適應(yīng)度. 適應(yīng)度定義為式(2)計(jì)算得到條紋圖的自相關(guān)系數(shù)與實(shí)驗(yàn)測(cè)量條紋圖的自相關(guān)系數(shù)的方差, 它代替了FROG中的誤差函數(shù)來反映反演結(jié)果與實(shí)驗(yàn)的接近程度: E[b ] = [Q ( , ) Q ( , )] .

　　(4) 隨機(jī)選擇種群中的兩個(gè)個(gè)體, 選擇適應(yīng)度較大的個(gè)體作為第一個(gè)親本, 再次應(yīng)用相同的選擇方案來選擇第二個(gè)親本; 接下來, 讓兩個(gè)親本通過交叉產(chǎn)生一個(gè)新的后代; 這種選擇和交叉方案被執(zhí)行了N次, 產(chǎn)生了N個(gè)后代; 為了防止計(jì)算過早收斂, 在產(chǎn)生后代的過程中允許遺傳變異, 以保持遺傳多樣性;

　　(5) 重復(fù)整個(gè)繁衍的過程, 使得每一代的適應(yīng)度優(yōu)于上一代, 直到滿足設(shè)定的代數(shù)后終止計(jì)算.

　　PROBP-AC的收斂速度比之前的迭代算法快得多, 精度也更高, 可以在較短的時(shí)間內(nèi)檢索到準(zhǔn)確的相位. 但它只能反演用光滑的B樣條函數(shù)插值表示的相位信息, 其他的參數(shù)如阿秒脈沖的強(qiáng)度信息和驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的信息要求通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量.

　　人工智能機(jī)器學(xué)習(xí)的發(fā)展為阿秒能譜的反演提供了另一種思路. 通過訓(xùn)練具有已知XUV場(chǎng)的能譜圖, 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)被用來尋找條紋能譜和XUV場(chǎng)之間的映射函數(shù). 一旦映射函數(shù)被識(shí)別, 網(wǎng)絡(luò)就可以從實(shí)驗(yàn)測(cè)得的條紋能譜中預(yù)測(cè)XUV脈沖, 以實(shí)現(xiàn)阿秒相位檢索[51].

　　用于阿秒條紋相位檢索的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由不同大小的卷積層塊組成. 通過式(2)生成條紋能譜圖作為數(shù)據(jù)集來對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練和測(cè)試(即通過監(jiān)督學(xué)習(xí)進(jìn)行訓(xùn)練), 并利用成本函數(shù)評(píng)價(jià)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的準(zhǔn)確性. 成本函數(shù)定義為機(jī)器學(xué)習(xí)反演的阿秒脈沖相位與生成數(shù)據(jù)集設(shè)置的阿秒脈沖相位的方差, 其作為反演程序收斂的指標(biāo), 作用與誤差函數(shù)相同. 為了提高神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出的準(zhǔn)確性, 通過再次學(xué)習(xí)以調(diào)整用監(jiān)督學(xué)習(xí)訓(xùn)練的網(wǎng)絡(luò)的權(quán)重, 并定義了一個(gè)新的成本函數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià). 新的成本函數(shù)定義為機(jī)器學(xué)習(xí)反演的阿秒脈沖代入式(2)生成的條紋圖與生成數(shù)據(jù)集的條紋圖的方差. 在用8萬個(gè)樣本進(jìn)行訓(xùn)練后, 用訓(xùn)練數(shù)據(jù)集中的條紋圖對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出進(jìn)行測(cè)試. 將輸出的XUV光譜與真實(shí)的XUV光譜進(jìn)行比較, 并用輸出的XUV和飛秒驅(qū)動(dòng)光譜產(chǎn)生條紋能譜.

　　神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的主要優(yōu)點(diǎn)是, 一旦正確訓(xùn)練, 它幾乎可以立即(毫秒)從其他條紋圖中檢索相位. 盡管神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有簡單性和普遍性, 但這種反演方法有兩個(gè)主要缺點(diǎn): (1) 反演算法的確定性導(dǎo)致無法處理模糊的模型, 即噪聲存在下對(duì)脈沖重建存在不確定性; (2) 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)重建脈沖時(shí)用到的算法沒有與物理模型結(jié)合起來. 為了克服這些缺點(diǎn), Zhu等人[52,53]提出了一種基于條件變分生成網(wǎng)絡(luò)(conditional variational generative network, CVGN)的阿秒脈沖檢索方案(圖8). 這種方案將統(tǒng)計(jì)學(xué)中的貝葉斯公式與機(jī)器學(xué)習(xí)中的循環(huán)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合起來, 通過建立一個(gè)單獨(dú)訓(xùn)練的生成模型來逼近先驗(yàn)信號(hào) (正則化項(xiàng)), 利用已知的測(cè)量系統(tǒng)的正向過程來訓(xùn)練條件變分生成模型. CVGN的優(yōu)點(diǎn)是可以模擬以給定的條紋圖測(cè)量為條件的脈沖輪廓的分布, 從而能夠評(píng)估檢索到的脈沖的不確定性.

　　條紋相機(jī)的反演算法仍在快速發(fā)展. 從FROGCRAB中對(duì)躍遷偶極矩的簡化以及中心動(dòng)量近似, 到 VTGPA和PROPB-AC中僅使用SFA近似, 正向計(jì)算的過程變得越來越精確, 適用范圍也變得更寬; 從投影算法到進(jìn)化算法、機(jī)器學(xué)習(xí), 其反演程序的計(jì)算時(shí)間越來越快, 等待結(jié)果的時(shí)間大大減少, 因此提高了計(jì)算效率. 同時(shí), 反演程序抵抗實(shí)驗(yàn)噪聲的魯棒性也越來越好, 這使得從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)反演得到的阿秒脈沖信息更具有說服力. 但反演算法仍有進(jìn)步的空間, 比如通過第一性原理計(jì)算薛定諤方程, 可以得到比強(qiáng)場(chǎng)近似更精確的結(jié)果, 而自相關(guān)系數(shù)與機(jī)器學(xué)習(xí)的結(jié)合可能會(huì)讓算法更有效率.

　　3 總結(jié)與展望

　　總之, 阿秒脈沖的產(chǎn)生與測(cè)量技術(shù)為原子中電子動(dòng)力學(xué)過程的研究提供了強(qiáng)有力的手段. 并且, 伴隨著技術(shù)與原理方案的進(jìn)步, 阿秒脈沖將會(huì)被越來越廣泛且方便地應(yīng)用于超快時(shí)間尺度與超微空間結(jié)構(gòu)上的研究, 也必然會(huì)吸引更多的力量進(jìn)入阿秒科學(xué)領(lǐng)域. 然而不可否認(rèn)的是, 現(xiàn)有阿秒脈沖的測(cè)量技術(shù)研究工作依舊存在一些困難與挑戰(zhàn). 首先, 從實(shí)驗(yàn)裝置上來說, 阿秒脈沖測(cè)量系統(tǒng)需要的儀器設(shè)備造價(jià)昂貴、操作復(fù)雜、不便于遷移與調(diào)節(jié)、往往需要對(duì)該套系統(tǒng)光機(jī)電與程序算法都較為熟練的專業(yè)人士才能夠操作, 并且存在復(fù)雜系統(tǒng)的通病: 無法保證長時(shí)間穩(wěn)定運(yùn)行. 其次, 系統(tǒng)中依舊存在很多不可控的待研究的參量, 比如與氣體靶作用時(shí)的氣壓參數(shù)等. 此外, 在反演算法方面, 同樣存在會(huì)對(duì)最終測(cè)量結(jié)果帶來誤差的缺陷, 例如, 對(duì)條紋測(cè)量圖進(jìn)行反演計(jì)算時(shí)引入的近似會(huì)影響真實(shí)結(jié)果, 為了滿足近似條件需要對(duì)實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行限制等. 除了上述實(shí)驗(yàn)與理論中分別存在的問題, 當(dāng)我們結(jié)合整個(gè)測(cè)量系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)裝置與算法進(jìn)行分析時(shí), 也會(huì)引入新的測(cè)量誤差. 例如, 在阿秒脈沖測(cè)量實(shí)驗(yàn)中不可避免的噪聲會(huì)給后續(xù)反演算法的精度帶來影響, 特別是對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)這種結(jié)果高度依賴于訓(xùn)練集的算法, 無噪聲的模擬結(jié)果對(duì)真實(shí)存在噪聲的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行預(yù)測(cè)必然會(huì)存在一定的誤差. 綜上, 雖然目前阿秒脈沖的表征與測(cè)量技術(shù)取得了一定的成果, 但是其依舊有極大的改進(jìn)空間, 在實(shí)驗(yàn)上可以尋求更合適的非線性介質(zhì), 更高精度的探測(cè)器, 甚至從原理上對(duì)其進(jìn)行改進(jìn); 在反演算法上, 需要在運(yùn)算量與反演時(shí)間允許的情況下, 減少近似的引入, 用機(jī)器學(xué)習(xí)替代常規(guī)算法就是一個(gè)不錯(cuò)的嘗試, 即使不可避免隨之而來的運(yùn)算精度問題. 可以預(yù)見, 阿秒脈沖測(cè)量將朝著小型化、高效化、精細(xì)化的方向發(fā)展, 相信在不久的將來, 阿秒脈沖測(cè)量的研究會(huì)伴隨著更短脈沖的產(chǎn)生而實(shí)現(xiàn)突破, 并且將持續(xù)作為人類有史以來最為精密的研究工具而存在, 進(jìn)而為超快時(shí)間分辨的超精細(xì)原子分子動(dòng)力學(xué)研究帶來深遠(yuǎn)的影響.